水系鈉離子電池兼具鈉資源儲量豐富和水系電解液本質安全的雙重優勢被視為一種理想的大規模靜態儲能技術。此前，我們針對這水系鈉離子電池體系做了一些探索(Nature Communications 2015, 6, 6401；Advanced Energy Materials 2015, 5, 1501005；Advanced Energy Materials 2017, 7, 1701189)。目前水系鈉離子電池主要受到水系電解液電壓窗口窄(小于2 V)的制約，進而限制了水系鈉離子電池的輸出電壓、能量密度和循環壽命等關鍵電化學性能指標提升，因此如何開發出寬電壓窗口水系電解液是實現高性能的水系鈉離子電池關鍵核心技術。

近日，中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心清潔能源重點實驗室E01組博士生蔣禮威在胡勇勝研究員、索鎏敏副研究員的指導下，通過將三氟甲基磺酸四乙基銨(TEAOTF)鹽和三氟甲基磺酸鈉(NaOTF)鹽共同溶于水中，設計了一種新型的含惰性陽離子的超高鹽濃度Water-in-Salt電解液(9 m NaOTF + 22 m TEAOTF)(圖1)。該電解液不僅能實現較寬的電壓窗口(~3.3 V)，而且還可以有效抑制電極材料在循環過程的溶解(圖2)，而且由于TEA+陽離子半徑較大(計算值為3.6 ?)而不會嵌入正負極材料，避免了混合陽離子電解液普遍存在的陽離子共嵌入問題(圖2)。此外，拉曼光譜和核磁共振譜表明該類新型超高鹽濃度電解液中TEA+和OTF-陰陽離子相互作用很弱，從而使得其即使是在31 m超高鹽濃度下具有相對低的粘度和較高的電導率(圖3 和圖4)。分子動力學模擬進一步揭示了兩種溶液中陰陽離子配位不同：Na+離子與OTF-中的一個氧原子配位，而TEA+離子則與OTF-中的兩個氧原子配位(圖4)。采用該電解液組裝的Na1.88Mn(Fe(CN)6)0.97·1.35H2O(NaMnHCF)//NaTiOPO4全電池無論在低倍率(0.25C)還是高倍率條件下(1C)均表現出優異的電化學性能(0.25C, 200周，90% 保持率；1C，800周，76% 保持率)(圖5)。

該研究結果近日發表在《先進材料》上，文章題為High-Voltage Aqueous Na-Ion Battery Enabled by Inert-Cation-Assisted Water-in-Salt Electrolyte。

相關工作得到了國家杰出青年科學基金(51725206)、國家自然科學基金(51672275、51421002、51872322)、國家重點研發計劃項目 (2016YFB0901500)、中國科學院A類戰略性先導科技專項(XDA21070500)、北京市科委(Z181100004718008)和中科院物理所長三角研究中心的支持。

文章鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201904427

圖1 9 m NaOTF + 22 m TEAOTF Water-in-Salt電解液的設計思路圖

圖2 9 m NaOTF+22 m TEAOTF電解液對正負極性能的影響

圖3 9 m NaOTF+22 m TEAOTF電解液粘度和電導率以及分子動力力學模擬結果所得的鈉離子快速通道

圖4 NaOTF水溶液、TEAOTF水溶液和 9 m NaOTF+22 m TEAOTF電解液的拉曼光譜、核磁共振以及分子動力學模擬

圖5 NaMnHCF//NaTiOPO4全電池的電化學性能及其與已報道水系鈉離子電池性能的對比

編輯：Dannis

總結

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